Con la "Mostra Augustea della romanità" del 1937-38, allestita al Palazzo delle Esposizioni, la biblioteca si arricchisce di un cospicuo patrimonio librario, ora in riordino. Nel corso del tempo integra donazioni private (fondo Gatteschi e fondo Colini) e materiale a stampa proveniente da altri fondi, primo fra tutti quello del Museo dell'Impero.

Nel 1957, con la chiusura del Museo Artistico Industriale e lo smembramento tra diverse strutture di un importante quanto cospicuo patrimonio, il Comune di Roma acquisisce una serie di oggetti e di libri.
Una parte di quei libri attualmente formano il Fondo MAI della Biblioteca.
Materiale eterogeneo per epoca e pregio, ma unificato nel progetto coerente di fornire al Museo gli strumenti necessari per raggiungere le sue finalità istituzionali. Ed è così che a manuali didattici con le pagine ormai inacidite si affiancano rari in-folio stupendamente illustrati, ricche fonti di modelli per decorazioni, oggetti di artigianato, opere d'arte. Un'opera per tutte: i 16 tomi in-folio di un'opera rara quanto stupenda: "La Basilica di San Marco in Venezia", monumentale opera stampata in soli 600 esemplari fra il 1878 e il 1893 dall'editore-libraio Ferdinando Ongania sotto la supervisione di Camillo Boito e citata anche nell'Enciclopedia Italiana: un capolavoro tale da giustificare da sola un'esposizione in uno spazio specializzato.

Ultimo in ordine di acquisizione, il Fondo Alberto Caldana consta di 227 volumi rari o comunque antichi di argomento storico-archeologico su Roma.

La biblioteca ha recentemente intensificato gli scambi di pubblicazioni specializzate con musei, biblioteche e istituzioni culturali italiane e straniere.

Il patrimonio librario attuale della Biblioteca Capitolina è incentrato essenzialmente su Roma, sull'archeologia romana e sulla storia dell'arte antica e moderna, ma comprende anche opere sul restauro e la conservazione dei monumenti, sui musei e le istituzioni culturali. Molti sono stati gli studiosi che hanno contribuito a indirizzare la biblioteca, come Guglielmo Gatti, Antonio Maria Colini, Carlo Pietrangeli ed Eugenio La Rocca.

Non mancano testi rari o comunque antichi, di cui si possiede copia in microfilm. L'operazione di microfilmatura non è stata limitata alle edizioni rare o esaurite, ma è stata dedicata ad intere annate di periodici, italiani e stranieri, primo fra tutti il "Bullettino della commissione archeologica del Comune di Roma". 

La collezione di periodici della biblioteca conta circa trecento testate italiane e straniere di cui cento attive. La maggior parte delle riviste riguarda l'archeologia, la storia dell'arte e i musei.